近日，我院赵锦柱课题组在基于磁性过渡金属二卤化物单层中轨道序诱导的面外铁电性的研究中取得重要进展，其研究成果 “Orbital Order Triggered Out-of-Plane Ferroelectricity in Magnetic Transition Metal Dihalide Monolayers”发表在Nano Letters（IF 9.6）。我院博士研究生罗晓烽、比利时列日大学何旭博士为论文一作和共同一作，复旦大学向红军教授与我院赵锦柱副研究员为共同通讯作者。论文第一完成单位为华南师范大学物理学院。

论文链接：https://url.scnu.edu.cn/record/view/index.html?key=cfeacf4d5218cd0248cebdb0762dfe17。

多铁性材料能够同时展现多种铁性序，如铁电性、铁弹性、铁磁性等，近年来备受关注。多种电子自由度（如电荷序、自旋序和轨道序）在某些材料中可诱导铁电性。在这些情况下，铁电极化直接与电子态相关，为通过外加电场调控电子结构提供了可能。在过去几十年中，受新物理机制的发现以及电子和自旋电子器件小型化需求的驱动，探索二维体系中通过其他有序态诱导铁电性的耦合机制，已成为凝聚态物理和材料科学的核心研究方向。尽管多铁性研究已有数十年历史，但由轨道序驱动的铁电性依然十分罕见。

本研究通过第一性原理计算，揭示了单层磁性过渡金属二卤化物中自发的面外铁电极化现象。在边缘共享的八面体结构中，部分占据的d轨道稳定了二维空间的轨道序，通过打破反演对称性，诱导了电子-离子耦合的面外极化。与此前报道的金属性轨道序体系不同，这一机制在绝缘态下起作用，非共线轨道相互作用驱动不同绝缘相之间的相变。伴随的非对称Jahn-Teller畸变通过晶格贡献进一步放大了极化效应。重要的是，这一现象并非某特定材料的独有特性，而是单层磁性二卤化物家族的普遍特征。本研究将轨道序确立为设计二维本征多铁性的可靠途径，拓展了多功能量子材料的设计原则。研究揭示的轨道物理与铁电性的相互作用，为调控原子级薄层体系中电子结构与有序态的耦合效应开辟了新路径。

同时，该课题组近期还研究了通过改变层状磁体中的局部原子结构来调控Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）的课题，与华南理工大学郑风珊，安徽大学宋东升课题组合作，研究通过改变层状CrTaS体系中，插层Cr占位的无序程度调控DMI作用，进而影响材料中磁涡旋纹理的周期，该成果发表在2025年Nano Letters (https://url.scnu.edu.cn/record/view/index.html?key=02d45de8bfa455584c36c91805db8ccd)

另外，在钙钛矿电声耦合方面，该课题组与南方科技大学陈熹翰实验小组合作通过超快光谱技术探测有机无机半导体 (4AMP)(MA)_n−1Pb_nI_3n+1中的载流子自旋动力学和电声耦合性质，并通过第一性原理计算探讨其相关机制，该成果发表在2025年National Science Review  (https://url.scnu.edu.cn/record/view/index.html?key=805d3a2ffd6ee581a77c2acab6ce9929)。卤化物钙钛矿最近吸引了大量的关注。然而，这些材料中的强晶格畸变效应引发了关于电荷载体性质的争论。虽然在体相三维材料中载流子的行为已有详细记录，但在二维钙钛矿中的载流子特性仍然不甚了解。在这项研究中，研究人员通过变形势和动态晶格屏蔽的瞬态光谱分析，结合第一性原理计算的结果，提供了小极化子形成的直接和明确证据。相干声子波信号揭示了载流子与晶格自由度之间的强耦合，导致小极化子的形成和自旋寿命最多增加10倍。利用光学克尔光谱和理论建模，观察到室温下极化响应时间显著延长，这归因于晶格畸变和大约两个晶胞大小的小极化子。温度依赖的相干声子动力学和X射线衍射进一步证实了小极化子的存在。这一发现强调了激子动力学与小极化子场之间的协同相互作用的重要性，特别是在影响激子的库仑交换相互作用方面。