发展兼具铁磁体易操控性与反铁磁体高稳定性、高密度和超快动力学特性的低维磁性材料，是推动下一代高速、低功耗信息存储与处理器件发展的重要科学问题。近日，我院赵纪军/蒋雪教授团队在低维非常规磁性材料设计与自旋调控领域取得重要进展，提出了基于二维金属有机框架（2D MOFs）的新型材料设计平台，并揭示了利用化学对称性破缺实现不同磁性有序态可控转换的新机制。相关成果以“Chemical Symmetry Breaking Enables Interconversion between Altermagnetic and Compensated Ferrimagnetic States”为题，在线发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters）。

非常规全补偿磁体是一类兼具铁磁和反铁磁特征的新型磁性材料。与传统铁磁材料不同，这类材料的宏观净磁矩为零，因此能够有效降低杂散磁场对器件的干扰；与此同时，其电子能带又具有显著的自旋劈裂特征，有望实现高效的信息读写。零净磁矩与自旋劈裂的兼具，使其成为下一代自旋电子学器件的重要候选材料。然而，严格意义上的本征二维非常规全补偿磁体目前仍缺乏实验验证，在一定程度上限制了相关基础物理机制的研究及其潜在器件应用。交错磁性（altermagnetism）和完全补偿亚铁磁性（compensated ferrimagnetism）均具有零净磁化和自旋劈裂等特征，但二者产生自旋劈裂的物理机制存在本质差异。如何在这两种磁性有序态之间实现可控转换，也是当前非常规磁性研究领域面临的重要挑战。

针对这一系列问题，研究团队提出，化学对称性破缺可以作为连接交错磁性与完全补偿亚铁磁性的有效调控机制。通过对称性分析、紧束缚理论和第一性原理计算，研究团队发现，Cairo五边形晶格可以作为具有普适性的交错磁序平台。在此基础上，进一步通过自组装设计并构筑了二维金属有机框架材料penta-CrPc MOF，确定了其交错磁基态及相应电子结构。在此基础上，通过位点选择性官能化改变材料的局域化学环境及对称性关系，实现了体系从交错磁态向完全补偿亚铁磁态的可控转换。进一步分析表明，化学官能化能够改变体系的对称性约束，消除交错磁性中由晶体对称性所强制产生的动量空间自旋劈裂符号反转，使体系呈现不同于传统交错磁体的自旋劈裂行为。与此同时，化学对称性破缺还能够增强材料的反常霍尔响应并激活磁光克尔效应，为利用电学和光学手段探测与调控零磁化磁性态提供了新的可能。

该工作揭示了交错磁性与完全补偿亚铁磁性之间潜在的内在联系，建立了通过化学功能化实现磁性有序态转换的新路径。同时，二维金属有机框架材料在晶格结构、化学组成和局域配位环境等方面具有高度可设计性，为开展二维磁性材料中的对称性工程、自旋劈裂调控以及电磁光多物理场功能集成提供了新的材料平台和研究思路，为新型低功耗自旋电子学器件的材料设计奠定了理论基础。大连理工大学的赵博为论文的第一作者，华南师范大学的蒋雪教授和美国犹他大学的刘锋教授为论文共同通讯作者。华南师范大学的赵纪军教授和刘芹茜博士、西安理工大学的邢健沛博士、大连理工大学的杨秋萍同学参与了本项目的研究。研究工作得到了国家自然科学基金、广东省量子科学战略专项等经费的支持。

论文链接：https://url.scnu.edu.cn/record/view/index.html?key=85b676bfbdc6d913ea5abc45f1892904